De acordo com o site, o croata estava muito perto de acordo com o Bellator, principal concorrente do UFC. Mas Dana White e os irmãos Fertitta ofereceram um valor maior e o croata assinou novo contrato com a franquia. Cro Cop passou pelo Ultimate Fighting Championship em 2007 e entre 2009 e 2011. Mas ele não teve o mesmo sucesso dos tempos do extinto Pride, no Japão, entre 2001 e 2006.
No Pride, Mirko Cro Cop se transformou em uma ‘lenda’. Ele disputou o cinturão interino dos pesados contra Rodrigo Minotauro, em 2003, e perdeu por finalização com chave de braço. Em 2005, o croata enfrentou outro mito do MMA, o russo Fedor Emelianenko, também pelo título, e foi derrotado por decisão unânime. Ele ainda conquistou o Grand Prix dos pesados no Pride, diante de Josh Barnett, em 2006.
No UFC, entretanto, Cro Cop não mostrou muita coisa. Na primeira passagem, em 2007, ele teve um triunfo e duas derrotas e foi demitido. Na segunda, entre 2009 e 2011, venceu três e perdeu quatro. Contra o brasileiro Gabriel Napão, o croata sofreu um dos grandes nocautes da organização, levando um forte chute alto de direita, caindo já apagado no octógono. A luta ocorreu na edição número 70, em Manchester (ING), valendo como eliminatória para disputa de cinturão dos pesados.
Cro Cop não luta desde dezembro de 2014, quando bateu o japonês Satoshi Ishii por nocaute técnico, no segundo round. A luta foi válida pelo IGF Champinship, organização criada em 2007 e sediada no Japão.